Po latach nauki i wielu perypetiach Jayne udało się je zrealizować. Jej trampoliną do kariery w Hollywood była sesja dla magazynu „Playboy” w 1955 r.
Jej wdziękami, zwłaszcza imponującym biustem (102 cm), zachwyciły się grube ryby z branży filmowej. Od tamtej pory nie mogła opędzić się od propozycji pracy.
Zadebiutowała grając w filmie „Kobieca dżungla” („Female Jungle”, 1955), za który otrzymała 150 dolarów (1000 dolarów w 2016 r.).
Do historii przeszła wcielając się w rolę Sandy Brooks w filmie „Obietnice, obietnice” („Promises! Promises!”, 1963), w którym jako pierwsza amerykańska gwiazda zagrała kilka scen całkowicie nago.
Była trzykrotnie zamężna.
Zginęła w wieku 34 lat w wypadku drogowym w czerwcu 1967 r.
